大连理工大学在催化二氧化碳制备乙酸领域取得新进展_科研动态_中国高校之窗 
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大连理工大学在催化二氧化碳制备乙酸领域取得新进展

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太阳能驱动CO2转化为高价值的化学品是实现“碳中和”目标的重要技术手段,其中,如果将CO2在光驱动下与水分解耦合直接转化为C2+高附加值化学品和氧气是重要的研究课题。近日,大连理工大学张大煜学院段春迎教授团队在国家自然科学基金委员会和科技部的资助下,选取有高稳定性和CO2吸附能力的UiO-66,通过高温热解的方法将其制备成为具有丰富缺陷的多级孔道结构,并通过水热法将MoS2纳米片注入UiO-66多级孔道中,制备d-UiO-66/MoS2复合纳米材料,用于光催化分解水和还原CO2。

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孔道中的MoS2纳米片边缘Mo原子可以与具有丰富缺陷结构的UiO-66中的Zr6O4(OH)4结合,形成Mo-O-Zr界面。丰富缺陷的界面结构有利于e--h+分离转移,增强光催化作用;Mo-O-Zr中双金属中心的协同作用,有利于C-C键的形成,提高生成C2的选择性。DFT理论模拟计算也表明该结构具有不同电子密度的Mo-O-Zr,可以有效降低C-C形成的能垒。

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该复合材料在可见光照射下可以将直接CO2和H2O蒸汽转化为CH3COOH和O2。这种新的催化方法不需要任何其他的电子牺牲剂或氢源,直接利用水的光分解作为氢源产生燃料和化工产品,是燃烧过程的逆过程,在实现“碳中和”的研究中具有重要理论价值和应用意义,有望发展成为有效减少碳排放的创新技术。

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该成果近期作为封面文章发表在《德国应用化学》上(Hierarchically Porous Metal–Organic Framework/MoS2Interface for Selective Photocatalytic Conversion of CO2with H2O into CH3COOH ,Angew. Chem. Int. Ed. 2021, DOI: 10.1002/ange. 202108892),文章第一作者是张大煜学院博士生于丰阳,通讯作者为景旭特聘研究员和段春迎教授。(编辑:秦博昱)

文章链接:

https://doi.org/10.1002/ange.202108892

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